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109 个结果
  • 简介:利用XRD、TPR和EXAFS手段考察了焙烧温度对Cu/MnO2/ZrO2催化性能影响,结果表明,随着焙烧温度增加,铜的配位环境发生变化,铜和锰之间相互作用增强,有效地防止铜组分在还原及反应过程中聚集长大,从而使催化活性显著增加,当催化经过高温焙烧,催化活性由于ZrO2结晶和铜的聚集而降低。

  • 标签: Cu/MnO2/ZrO2催化剂 焙烧温度 活性测试
  • 简介:评价了具有不同Ni/(Ni+W)原子比的NiW/γ-Al2O3催化加氢脱硫活性,对硫化态催化进行了EXAFS表征。结果表明,Ni(Ni+W)原子比为0.23的催化表面上WS2颗粒最小,有利于形成Ni-W-S加氢脱硫活性相,其反应活性最高。

  • 标签: NiW/γ-Al2O3催化剂 EXAFS 催化活性 加氢脱硫活性 硫化态催化剂
  • 简介:采用水热合成法制备了Ni/CeO2-ZrO2-A12O3催化。进行了添加和不添加水蒸气的CH4-CO2催化重整反应,测量了积碳量,并用EXAFS手段测试了催化Ni的K吸收边。结果表明,反应前后最近邻Ni—Ni配位距离无明显变化,而配位数却变化明显。无水蒸气反应后Ni-Ni配位数有较大幅度的减少,而添加了水蒸汽,Ni—Ni配位数比反应前减少幅度小。水蒸气的添加能减少积碳量,稳定催化中Ni的结构,从而提高催化反应的稳定性。

  • 标签: 水蒸气 CH4 CO2 Ni/CeO2-ZrO2-A12O3催化剂 水热合成法 EXAFS
  • 简介:采用XRD、EXAFS技术研究了不同Pd含量的Pd-Mo-K/Al2O3催化结构,并关联其合成低碳混合醇性能。结果表明,在氧化态Mo-K/Al2O3催化体系中添加Pd后,“K-Mo”物相晶粒变小,分散度提高,说明钯可能和钾钼物种发生了较强的相互作用。经硫化还原处理后,发生了氧硫交换,钼主要以MoS2物种形式存在,其粒度随着Pd含量的增加而明显减小。尺寸的显著变化可能导致MoS2与载体作用形式的改变,从而影响CO加氢催化反应的性能。在硫化态催化中,Pd的添加不仅能提高CO加氢合成醇的收率和选择性,而且有利于改善产物的分布。基于以上结果,认为“K-Mo”作用物种和Pd物种均为合成醇的催化活性组份,它们间的相互协同作用使催化性能得到显著改善。

  • 标签: Pd-Mo-K/Al2O3催化剂 钼基催化剂 合成醇 PD 结构 合成气
  • 简介:用微乳液法制备了表面经硬脂酸(ST)修饰的4种不同价态的钴氧化合物纳米微粒。初步摸索了合成的最佳条件,利用XRD,TEM,IR测试手段对制备的钴纳米催化的物相、粒子的形貌和粒度及钴氧化物纳米微粒与表面活性有机基团间的结合方式进行了表征,结果表明制得的纳米微粒呈球状、粒度随热处理温度升高而增大,COO-与Co(Ⅱ,Ⅲ)离子间以化学键相结合。利用流动法固定床反应器研究了钴氧化物纳米催化对N2O的催化分解活性,实验结果表明,在350℃焙烧制得的Co2O3纳米粒子对N2O的催化分解有较好的催化活性。

  • 标签: 纳米催化剂 制备 钴氧化合物 纳米微粒 N2O 催化分解
  • 简介:采用等量共浸和分步浸制备Co-Pt/γ-Al2O3催化。PtL-Ⅲ边的EXAFS结果表明。在氧化态样品中,Pt主要以氯化物形式存在;而在还原态样品中,Pt以氯化物和金属Pt形式共存,共浸法制得的样品中Pt-Cl配位明显,而分步浸法制得的样品中金属Pt为主要存在形式。Co-K边的EXAFS结果表明,氧化态样品中Co主要以Co3O4的形式存在,经氢还原后,Co以高分散的零价钴形式存在。共浸法制得的样品中Pt和Co物种具有更高的分散度。

  • 标签: 氧化态 还原态 Co-Pt/γ-Al2O3催化剂 微观结构 EXAFS 结构表征
  • 简介:采用X-射线吸收近边结构(XANES)和扩展X-射线吸收精细结构(EXAFS)技术,对用不同原料盐和不同焙烧温度制得的Co/γ-Al2O3催化中钴的微观结构进行了详细的表征。XANES结果表明,以硝酸盐为原料盐于500℃焙烧的样品Co(N)-500,其Co-K边的近边结构与标样Co3O4相似,而其它样的近边结构则与标样CoAl2O4相似。随焙烧温度提高。在吸收边前的弱吸收峰(1s→3d)逐渐增强。在吸收阈值处,主吸收峰(1s→4p)的分裂变得更明显,950℃焙烧的样品,在主吸收峰上升过程中出现了肩峰(1s→4s)。这些特征表明,样品中钴主要以Co^2+离子形式存在。钴离子与载体作用的加强,使非化学计量的尖晶石相在结构上与化学计量的CoAl2O4越来越接近。EXAFS结果表明,样品Co(N)-500中,钴主要以Co3O4的形式存在。其第配位壳层Co-O配位数明显低于标样Co3O4,说明该相具有较高的分散性。其它所有样品中,钴主要以非化学计量的尖晶石相存在,其第配位壳层Co-O配位数随焙烧温度从500℃提高到950℃,与标样CoAl2O4越来越接近;相同焙烧温度下,从醋酸钴制得的Co(A)系列样品更容易形成Co-Al尖晶石相。XANES和EXAFS结果很好地说明了前文中样品对CO氧化和乙烯选择还原NO反应的活性规律。

  • 标签: 氧化态 反应性能 微观结构 Co/γ-Al2O3催化剂 XANES EXAFS
  • 简介:利用角分辨紫外光电子谱对乙烯和乙炔气体在Ru(1010)表面的吸附及与K的共吸附的研究结果表明:当衬底温度超过200K,乙烯即发生脱氢反应,σCH和σCC能级均向高结合能方向移动。在室温下,σCH和σCC能级位置与乙炔在Ru(1010)表面的吸附时的分子能级完全致。乙烯发生脱氢反应后的主要产物为乙炔。衬底温度从120K到室温,Ru(1010)表面上乙炔的σCH和σCC能级均未发现变化。室温下乙炔仍然可以在Ru(1010)表面以分子状态稳定吸附。在有K的Ru(1010)表面上,室温时σCC谱峰几乎。碱金属K的存在促进了乙炔的分解。

  • 标签: C2H2 C2H4 K Ru(1010) 共吸附 UPS
  • 简介:本文用EXAFS对三种钴基合成柴油催化进行了表征,结果表明Co-Zr共沉淀催化与Co/Zr浸渍型催化钴物相主要为Co3O4,Co-Zr-Si混合沉淀型催化钴物相主要为Co2SiO4,共沉淀催化钴的配位数明显降低,钴锆相互分散好,接触界面大,因而反应活性高,重质烃选择性高,而混合沉淀型催化Co2SiO4物相在预处理条件下难以还原,所以反应活性低,重质烃选择性较差。

  • 标签: 合成 柴油 Co基催化剂 EXAFS 表征
  • 简介:利用扩展X射线吸收精细结构技术对用化学共沉淀法制备的非晶和纳米ZrO2·15%Y2O3体系进行了研究。分析结果显示,在从非晶态向纳米结构晶化的过程中,最近邻的Zr-0配位层的配位数和键长没有发生明显的改变,说明300℃温度处理的样品已经形成的900℃温度处理相同的最近邻局域结构。而对于Zr-Zr(Y)配位层,随着晶粒尺寸的减小,配位数明显降低,键长显著缩短,具有比Zr-O配位层更大的无序。这些结果表明晶粒尺寸的变化对于较远配位层的影响要比对最近邻的影响大得多。

  • 标签: ZrO2 Y2O3 EXAFS 晶化 配位数 键长
  • 简介:用延展X光吸收精细结构光谱(EXAFS)研究了重金属Zn(Ⅱ)在锰矿(Y-MnOOH)上吸附产物的微观结构及其吸附机制。结果表明,Zn(Ⅱ)-锰矿体系中(pH7.5,0.1MNaNO3介质,25℃),Zn(Ⅱ)离子主要是通过Zn-O键结合到锰矿固体表面上的,平均Zn-O原子间距为1.9984-0.010A(n=3)。同时,第二配位层(Zn-Mn相互作用)的EXAFS图谱解新证明存在两个典型的Zn-Mn原子间距,即R1=3.08±0.024A(n=3)和R2=3.54±0.018A(n=3)。这两个Zn-Mn原子距分别对应于锰矿结构单元MnO6八面体与Zn水合离子ZnO多面体结合的两种方式,即边-边结合与角-角结合。边-边结合是较强的吸附位,Zn-Mn原子距较短(Rl=3.08A),吸附较不可逆。角-角结合是较弱的吸附位,Zn-Mn原子距较长(R2=3.54A),吸附较为可逆。宏观的吸附解吸热力学实验表明Zn(Ⅱ)在锰矿上的吸附是不可逆的,EXAFS结果指出这种不可逆性主要是由Zn水合离子中Zn0多面体与锰矿结构单元MnO6八面体之间的边-边结合所导致的。

  • 标签: EXAFS ZN 水锰矿 吸附-解吸机制 光谱 同步辐射技术